输送、滞留叠加海上回流的长时间沙尘天气影响判断及贡献分析

张哲^1,2乔利平²周敏²黄丹丹²安静宇²郭会琴^1,3王红丽²黄成²董赵鑫^4,5王书肖^4,5

1. 南昌航空大学环境与化学工程学院 2. 上海市环境科学研究院国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室 3. 江西省持久性污染物控制与资源循环利用重点实验室 4. 清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室 5. 国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室

摘要：于2019年10月15日～11月7日对上海大气中颗粒物的质量浓度和PM_2.5的化学组分进行了在线连续观测,期间,华东地区遭遇了一次大范围的沙尘过程.根据相关规定,结合沙尘示踪组分和WRF-CMAQ数值模拟,将观测过程分为4个阶段:沙尘前、沙尘Ⅰ（输送和滞留过程）、沙尘Ⅱ（海上回流和清除过程）和沙尘后.基于相关规定、沙尘示踪物和空气质量模型这3种方法判定的沙尘开始时间为10月29日08:00～09:00,但结束时间存在明显分歧:相关规定的判定方法无法对海上回流的沙尘气团进行识别;不同示踪物判断的沙尘结束时间有明显差异; WRF-CMAQ模型虽然能够较好地模拟沙尘的时间变化趋势,但对于短期滞留的沙尘和海上回流沙尘存在高估.沙尘天气中PM₁₀、PM_2.5和无机元素的质量浓度显著高于非沙尘天,最高日均浓度出现在10月29日,分别为（234.8±125.5）、（76.8±22.5）和（17.54±10.5）μg·m^-3.沙尘期间地壳元素对PM_2.5的浓度贡献显著升高,二次离子(SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺)对PM_2.5的浓度贡献明显降低,沙尘Ⅰ和沙尘Ⅱ过程Al、Si、Ca和Fe这4种地壳元素占PM_2.5的质量分数分别为23.5%和13.7%,二次离子分别占PM_2.5的质量分数为24.3%和41.9%. PMF源解析法、Ca含量丰度法、沙尘源区PM_2.5/PM₁₀比值法和地壳物质重构法表明,沙尘颗粒对PM_2.5的直接浓度贡献为43.4%～50.0%,回流沙尘对PM_2.5的浓度贡献为19.2%～24.7%.

关键词：

沙尘过程; 回流沙尘; 沙尘示踪物; 起止时间; WRF-CMAQ数值模拟; 沙尘贡献;

基金资助：

国家重点研发计划项目（2018YFC0213800）；南昌航空大学研究生创新专项（YC2018007）；